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Thèse intitulée Modèle mécanistique complet d’un bioréacteur à membranes immergées de très grande taille

Abstract :

Membrane bioreactors (MBRs) are successfully being adopted in super-large-scale (>100,000 m³.d^-1) applications due to several advantages, mainly superior and consistent effluent quality. Moreover, the significant reduction in the membrane and operating costs has contributed to its wider acceptance. Despite their considerable evolution in the recent past and large-scale applications in municipal wastewater treatment, fouling and the cost associated with its mitigation are still hot topics and need the attention of researchers and academia to optimize and reduce the expense of MBR in the range of the conventional activated sludge process (CASP). Mathematical modeling is a great tool to explore the model-based optimization of operating costs associated with fouling mitigation strategies. For this, a comprehensive and integrated process model is required to be adapted, calibrated, and validated at a super-large-scale facility.

MBR involves complex interactions between biology and filtration, and its modeling is a challenge without considering these interactions. In the recent past, integrated models have been developed and applied to MBRs, mostly ranging from bench to pilot scales and rarely for full-scale facilities of capacity up to 15,000 m³.d^-1 In this work, a super-large-scale MBR plant with a design capacity of 348,000 m³.d^-1 is dynamically modeled to simulate the depollution and filtration-fouling processes.

The integrated model combines biochemical (ASM3-SMP-EPS-Bio-P, aeration, chemical precipitation), resistance in series (RIS) fouling, and energy sub-models. The comprehensive, integrated model is capable of simulating a) biological processes to describe the stoichio-kinetic activity of the biomass for carbon oxidation and nutrient removal (i.e., Nitrogen and Phosphorus) coupled with EPS-SMP production and degradation processes; b) the role of biological process aeration in carbon oxidation and nitrification under the influence of MLSS; c) the numerical balance of the volumes of the influent, effluent, sludge and all internal and external recirculation; d) coagulant addition inducing chemically enhanced phosphorus removal (CEPR) in addition to enhanced biological phosphorus removal (EBPR); e) fouling dynamics associated with synchronized filtration-relaxation, intermittent air-scouring and backwashing under the influence of transmembrane pressure (TMP), temperature, MLSS, and bound EPSs concentration, and f) specific energy consumption. The model was calibrated using one-week data collected during the first experimental campaign and was then validated against 92 days of data from the plant with and without the addition of FeCl₃.

The calibrated integrated model provided an acceptable correspondence for pollutants (COD, NO_x, NH₄, PO₄^3-, MLSS, EPSs, and SMPs) removal and prediction of the TMP, a direct indicator for fouling development. The model successfully produced acceptable datasets not available from routine measurements, e.g., the evolution of the biomass and transformation of the pollutants in each of the reactors in series. Moreover, the model can provide detailed insights into reversible and irreversible fouling dynamics under the synchronized influence of multiple fouling abatement controls, including filtration -relaxation, intermittent air-scouring, and backwashing.

In order to be used for the development of model-based controls and intelligent decision-making tools to optimize the functioning of the full-scale MBRs, particularly the air-scouring and activation and de-activation of the chemical washes to save energy and chemicals, this model would have to be validated in fouling conditions. Since it was not possible to test the limits of the model, the sensitivity analysis approach was investigated.

RÉSUMÉ

Les bioréacteurs à membrane (BaM) sont utilisés dans des applications de traitement des eaux usées à très grande échelle avec succès (>100 000 m³.d^-1) en raison de plusieurs avantages, principalement une qualité d’effluent supérieure et constante. De plus, la baisse importante des couts des membranes et d’exploitation a contribué à cette acceptation plus large, même sur ce marché sensible economiquement. Malgré leur évolution considérable dans un passé récent et les applications à grande échelle dans le traitement des eaux usées municipales, le colmatage des membranes et le coût associé à sa limitation sont encore des sujets d’actualité et nécessitent des travaux pour faire baisser les dépenses du BaM vers des valeurs comparables à celles du processus classique de traitement des boues activées (BAC). La modélisation mathématique est un excellent outil pour l’optimisation, fondée sur des modèles, des coûts d’exploitation associés aux stratégies de limitation du colmatage, en particulier l’aération de la membrane, qui est le principal facteur contribuant aux coûts énergétiques des BaM. Jusqu’ici le travail nécessaire d’adaptation calibration et validation d’un modèle intégré n’avait pas encore été mené sur une installation à très grande échelle.

Le BaM met en jeu des interactions complexes entre la biologie, la filtration et le colmatage, et sa modélisation est une tâche difficile en tenant compte de ces interactions. Dans le passé récent, des modèles intégrés ont été élaborés et appliqués aux BaM, principalement à l’échelle pilote, et rarement pour les installations à grande échelle de capacités allant jusqu’à 15 000 m³.d^-1, et aucune étude de modélisation n’a été réalisée pour des installations à très grande échelle à ce jour. Dans ce travail, une usine concue sur la base d’un BaM à très grande échelle avec une capacité de traitement de 348000 m³.d^-1 est modélisée dynamiquement pour simuler les processus de dépollution et de colmatage de la membrane. Le modèle intégré combinait la biochimie (ASM3-SMP-EPS-Bio-P, aération et précipitation chimique), la résistance au colmatage en série (RIS) et les sous-modèles énergétiques. Le modèle intégré complet est capable de simuler a) les processus biologique décrivant l’activité stoechico-cinétique de la biomasse pour l’oxydation du carbone et l’élimination des éléments nutritifs (c.-à-d. l’azote et le phosphore) couplés aux processus de production et de dégradation des exo-polymères libres et liées; b) le rôle de l’aération pour le processus biologique dans l’oxydation et la nitrification du carbone sous l’influence des matières en suspension; c) le bilan matière sur les volumes des affluents, des effluents, des purges et de toute recirculation interne et externe; d) l’ajout de coagulant pour l’ élimination chimique améliorée du phosphore en plus d’une élimination biologique ; e) la dynamique de colmatage associée à la filtration-relaxation synchronisée, à l’air intermittent et au retro-lavage, sous l’influence de la pression transmembranaire (TMP), de la température, des MLSS et de la concentration en exopolymères liés, et f) de la consommation d’énergie spécifique en kWh.m^-3 ou kWh.Kg^-1, ainsi que de sa répartition entre usages. Le modèle a été étalonné à l’aide de données recueillies au cours d’une semaine de la première campagne expérimentale. Il a ensuite été validé par des données issues de 92 jours de fonctionnement avec et sans ajout de FeCl₃. De plus, une analyse de sensibilité a été utilisée pour déterminer les paramètres influents afin de faciliter l’étalonnage des sous-modèles et de démontrer la robustesse du modèle.

Le modèle intégré calibré a fourni une concordance acceptable pour l’élimination des polluants (DCO, NO_x, NH₄, PO₄^3-, MLSS, SPE et PGS), ainsi que la prédiction de la pression transmembranaire qui est un indicateur direct du développement du colmatge. Le modèle a aussi permis de compléter les jeux de données lorsque qu’elles étaient non-disponibles à partir de relevés de routine. p.ex. évolution de la biomasse et transformation des polluants dans chacun des réacteurs en série. De plus, le modèle est en mesure de fournir des renseignements détaillés sur la dynamique des colmatage réversible et irréversible, en tenant compte des différents moyens mis en oeuvre pour les limiter. Le modèle peut être utilisé pour le développement d’opérations de contrôles commandes et outils d’aide à la décision afin d’optimiser le fonctionnement des BaM à grande échelle, en particulier la gestion de l’aération grosses bulles pour la limitation du colmatage ou la gestion des lavages chimiques dans un objectif d’optimiser l’énergie et des produits chimiques.Ce modèle devait être validé dans des conditions d’encrassement. Celles-ci étant relativement faibles, une approche par analyse de sensibilité a été menée, qui a permis de pointer les paramètres majeurs et de donner les limites de la robustesse du modèle. Elle a permis de conclure à l’utilité du modèle dans les objectifs fixés de son utilisation.

Composition du Jury

Directeur(s) de Thèse:

Claire ALBASI, Directeur de Recherche, CNRS INPT LGC-Toulouse,

Marion ALLIET, Maîtresse de Conférences, CNRS, INPT LGC-Toulouse

Rapporteurs:

Peter VANROLLEGHEM, Professeur, Université Laval, Quebec -Canada

Giorgio MANNINA, Professeur, Université de Palermo, Italie

Autre membres du jury:

Sam AZIMI, Directeur adjoint, Innovation SIAAP, Paris-France

Erkan ŞAHİNKAYA, Professeur, Istanbul Medeniyet University, Turkey

Invité.

Mathieu SPÉRANDIO, Professeur, LSBP-INSA Toulouse-France

Soutenance de thèse aura lieu le lundi 23 mai à 10h à la salle des thèses de l’ENSIACET.

La thèse s’intitule : « Pyrolyse et vapogazéification des CSR en lit fluidisé entre 700 et 850°C : production d’un gaz de synthèse riche en hydrogène« 

Lien zoom pour la soutenance :

https://zoom.us/j/94245833949?pwd=dlJqS3FBeHRlQTRicUNRTFJ6RFQ2Zz09

ID de réunion : 942 4583 3949
Code secret : r7DmuK

Le jury sera composé de :

Mme Claire COURSON, Université de Strasbourg,  Rapporteure
M. Yann ROGAUME, Université de Lorraine, Rapporteur
M. Khashayar SALEH, Université Technologique de Compiègne, Examinateur
Mme Catherine AZZARO-PANTEL, Laboratoire de Génie Chimique, Examinatrice
M. Xavier LEFEBVRE, INSA Toulouse, Examinateur
M. Mehrdji HEMATI, Laboratoire de Génie Chimique, Directeur de thèse
M. Maxime Hervy, ENGIE Lab CRIGEN, Invité
M. Yilmaz Kara, ENGIE Lab CRIGEN, Invité

Résumé de la thèse :

Les procédés de gazéification sont essentiellement développés pour la conversion thermochimique de la biomasse lignocellulosique. Le bois, bien que reconnu comme renouvelable, est une ressource fortement soumise aux compétitions d’usage. Ainsi, les tensions qui apparaissent sur le marché du bois incitent les acteurs de la filière à diversifier très largement leurs approvisionnements vers des ressources plus atypiques telles que les résidus ligneux de tous genres, ou des déchets avec peu ou pas de débouché les CSR (Combustibles Solides de Récupération).

Cette étude est divisée en trois grands volets. Une étude paramétrique portant sur la pyrolyse et la vapogazéification des résidus solides dans un pilote de pyrogazéification en lit fluidisé entre 700 et 850°C. Les intrants utilisés sont le bois de pin, deux lots de CSR issus du tri des ordures ménagères et un lot de CSR issu de bois B. Cette étude a
permis de mettre en évidence l’effet des conditions opératoires (température, rapport massique H2O/intrant) ainsi que de la nature de l’intrant sur la composition et le rendement du syngas issu de l’étape de pyrolyse d’une part et de la vapogazéification d’autre part.

Le deuxième volet consiste en une étude cinétique consacrée à l’effet de la température et de la nature de l’atmosphère gazeuse du réacteur (inerte, réductrice et oxydante) sur les interactions chimiques entre un goudron modèle (toluène) et les particules d’olivine calcinée dans un mini-réacteur à lit fluidisé. Les résultats ont montré que ces interactions en modifiant les spéciations des oxydes de fer présents dans l’olivine ont des effets significatifs sur l’activation catalytique de l’olivine. Par ailleurs, les informations tirées de cette étude ont permis de mieux comprendre et analyser l’évolution des propriétés du syngas issu de la pyrogazéification en régime transitoire.

Enfin, une étude théorique de la modélisation et de la simulation du réacteur de gazéification en lit fluidisé intégrant les réactions de pyrolyse, de vapogazéification du char, de Water-Gas Shift et de reformage des goudrons. La confrontation entre les prédictions du modèle et les résultats expérimentaux ont permis de mieux comprendre l’effet des paramètres opératoires sur l’avancement de différentes réactions.

Abstract :

Steam-gasification processes were essentially developed for the thermochemical conversion of woody biomass. Even though wood is acknowledged as renewable feedstock, its many uses generate tensions on the woody biomass market, which prompted the actors of the sector to diversify their feedstock by making use of woody waste or waste with little to no valorization opportunities such as Refuse-Derived Fuels (RDF).

Three main parts constitute this work: first, we carried out a parametric study on the pyrolysis and steam-gasification of solid fuels in a pilot-scale fluidized-bed reactor between 700 at 850°C. The fuels used were pine wood, two RDFs originating from household waste and one RDF originating from furniture wood. This study revealed the influence of operating conditions (temperature, steam-to-fuel mass ratio) as well as fuel nature on syngas yield and composition during pyrolysis and steam-gasification.

The second part consists in a kinetic study on the effect of temperature and gaseous atmosphere (inert, reducing and oxidizing) on the interactions between a model tar (toluene) and calcined olivine in a small-scale fluidized bed reactor. Experimental results showed that these interactions alter iron oxides speciation which greatly affects the olivine’s catalytic activity. This study allowed for a better understanding of the behavior of the pilot-scale reactor in transient state.

Finally, we developed a gasification reactor model including pyrolysis, steam-gasification, tar cracking and Water-Gas Shift reactions. Confronting this model with our experimental results provided greater information on the influence of operating parameters on the conversion of the various reactions.

Bonne journée,

Thomas Esteves