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Vendredi 28 avril 2017 : Thèse de Freddy-Libardo DURÁN-MARTÍNEZ

Vendredi 28 avril 2017 : Thèse de Freddy-Libardo DURÁN-MARTÍNEZ

- La thèse se déroulera le le vendredi 28 Avril à 10h en salle des thèses (Campus INP-ENSIACET)

Intitulé de la Thèse :
- "Réacteur-échangeur de type monolithe – stratégie de modélisation et description des phénomènes à l’échelle d’un canal catalytique unique"

Jury
- M. Christophe BOYER - IFP Energies Nouvelles - Rapporteur
- M. David FLETCHER - University of Sydney - Rapporteur
- M. Jean-Pierre DATH - TOTAL S.A - Examinateur
- M. Pascal FONGARLAND - LGPC Lyon - Examinateur
- M. Faïçal LARACHI - Université Laval - Examinateur
- Mme Rosa QUINTA-FERREIRA - University of Coimbra - Examinateur
- Mme Anne-Marie BILLET - INPT-ENSIACET et LGC - Directrice de thèse
- Mme Carine JULCOUR - Université de Toulouse, INP Toulouse - Co-directrice de thèse

Résumé
- Les réacteurs structurés de type monolithe apparaissent comme une alternative intéressante aux réacteurs triphasiques conventionnels (à lit fixe ruisselant ou à suspension), car ils offrent dans leurs canaux millimétriques, dans une large gamme de débits, un écoulement bien défini, consistant en une succession de bulles et bouchons liquides (écoulement dit de Taylor). Celui-ci, proche de l’écoulement idéal « piston », permet également une intensification du transfert gaz-liquide, notamment grâce à l’existence d’un film mince de liquide séparant les bulles de la paroi catalytique. Par ailleurs, les dernières technologies de fabrication additive offrent de nouvelles possibilités de réalisation de ce type de réacteur, sous la forme d’une structure métallique conductrice alternant canaux catalytiques et canaux dédiés au fluide caloporteur.
- Cette configuration efficace de réacteur-échangeur autorise à considérer le monolithe comme uniforme en température et à réduire sa modélisation à celle d’un canal unique isotherme. C’est la stratégie de modélisation adoptée dans ce travail de thèse, qui cherche à représenter chacun des phénomènes avec seulement le niveau de complexité nécessaire, en progressant de l’échelle locale à l’échelle du réacteur. L’outil choisi ici est le logiciel COMSOL Multiphysics® pour sa capacité à traiter des problèmes multi-physiques et multi-échelles. Une approche classique pour les écoulements de Taylor est appliquée, construite autour d’une « cellule unitaire » qui se déplace à la vitesse diphasique le long du canal.
- Le champ hydrodynamique calculé sert alors de support au calcul du transfert de masse entre les phases.
- Le premier cas d’étude traité - transfert d’oxygène dans l’eau avec réaction de consommation de l’oxygène en paroi - sert à poser les bases du modèle, en examinant le bien-fondé de différentes hypothèses simplificatrices, concernant le nombre de phases modélisées, les conditions aux limites du domaine pour les équations résolues, ou encore la forme de bulle. Ce travail préliminaire a montré que la résolution de la phase liquide uniquement, autour d’une bulle de forme simplifiée, peut assurer une représentation satisfaisante des profils de vitesse dans les bouchons et dans le film de lubrification par rapport à des calculs diphasiques. Il a aussi permis d’évaluer de façon séparée les contributions au transfert gaz-liquide de chacune des zones d’interface (film, nez ou arrière de la bulle) et de quantifier l’influence sur l’efficacité du transfert de la fréquence de bullage, qui modifie à la fois l’aire interfaciale et l’intensité de recirculation dans les bouchons.
- La démarche est ensuite appliquée au cas de l’hydrogénation de l’alpha-pinène, et validée par une campagne d’essais réalisés pour un tube catalytique de 2 mm de diamètre et de 40 cm de longueur, fonctionnant sous 21 bar et entre 100°C et 160°C. Le modèle utilise pour la couche catalytique en paroi une loi cinétique intrinsèque, identifiée en réacteur autoclave agité (pour le même catalyseur de Pd/Al2O3, mais sous forme de poudre). Il suit par un calcul instationnaire la progression de la cellule unitaire jusqu’à la sortie du réacteur. Outre les effets des paramètres clés mis en évidence précédemment, ceux de la consommation de gaz le long du réacteur et des conditions « initiales » de saturation du liquide sont examinés.
- Le fonctionnement du monolithe peut être reproduit dans son intégralité à partir de ce modèle, par association de canaux recevant des débits individuels de gaz et de liquide représentatifs de la distribution des fluides observée expérimentalement, et en lui incorporant un module de mélange des fluides issus de chacun des canaux en sortie de réacteur. Ce modèle sert aussi de référence pour l’évaluation d’un outil de dimensionnement plus direct, basé sur une hydrodynamique simplifiée et des coefficients d’échange globaux évalués à partir de corrélations ou des simulations numériques dédiées.